در سال ۱۳۱۰ پس از پایان تحصیلات در رشته حقوق و دکترا در رشته اقتصاد به ایران بازگشت و در سال ۱۳۱۲ با بتول وثوق دختر وثوق‌الدوله، رییس‌الوزرای دوره قاجار ازدواج کرد که حاصل آن یک فرزند پسر به نام ایرج است. علی امینی پس از ورود به ایران وارد خدمت دولتی شد و در طی زمان مشاغل بسیاری را برعهده گرفت، از جمله خدمت در اداره کل تهیه قوانین، معاونت اداره کل انحصار تریاک، معاونت و ریاست اداره کل گمرک، مدیرکلی وزارت دارائی در مهر ماه ۱۳۱۸، معاونت دوم وزارت دارائی در سال ۱۳۲۰، معاونت نخست‌وزیر در کابینه قوام، ریاست هیات اقتصادی ایران و آمریکا، دبیرکلی شورای اقتصاد، نمایندگی تهران در دوره پانزدهم مجلس شورای ملی، تصدی وزارت اقتصاد ملی در کابینه منصور و مصدق در سال‌های ۱۳۲۹ و ۱۳۳۰، تصدی وزارت دارایی پس از کودتای ۱۳۳۲ در کابینه سپهبد زاهدی، تصدی ریاست هیات مذاکره کننده با نمایندگان کنسرسیوم (آمریکا، انگلیس و فرانسه) برای انعقاد قرارداد کنسرسیوم نفت با مستر پیچ، تصدی وزارت دادگستری در کابینه علاء و مسوولیت سفارت ایران در آمریکا.
در شانزدهم اردیبهشت ماه ۱۳۴۰، و پس از استعفای جعفر شریف امامی، «علی امینی» عهده دار نخست وزیری ایران گشت. وی که از یک سو با دولت آمریکا پیوندی وثیق داشت واز سوی دیگربه لحاظ پیشینه خانوادگی با نهاد دین وروحانیت نیز بیگانه نبود،درطول صدارت خویش تصمیم داشت که با دیدار با علما ومراجع دین،وجهه مذهبی وی خود را استحکام بخشد،چیزی که برخی جلوه های تصویری آن درپی می آید والبته درآن توفیق چندانی نیز نداشت.
